砷是土壤中广泛存在的有毒类金属元素。土壤中砷的化学形态众多,不同形态砷的生物毒性迥异。稻田系统砷的形态转化与循环对水稻生产和稻米安全有重要的影响,近年来引起广泛关注。稻田淹水条件促进了土壤微生物对砷的还原和甲基化,产生单甲基砷(MAs)和二甲基砷(DMAs)等形态。其中,二甲基砷(DMAs)的积累可诱发水稻生理病害“直穗病”(又称“青立病”),造成水稻减产。而三价的单甲基砷(MAs(III))具有抗生素的功效,可抑制一些微生物的生长。与此同时,土壤中的一些微生物可将甲基砷脱甲基,从而构成砷甲基化与脱甲基的循环。
赵方杰团队前期的研究表明,稻田土壤中有些硫酸盐还原菌可将无机三价砷甲基化,而一些厌氧产甲烷古菌可将二甲基砷脱甲基为单甲基砷 (ISME J, 2019, 13: 2523-2535),但是单甲基砷如何进一步脱甲基尚不清楚。基于这一科学问题,该团队通过土壤微宇宙实验和厌氧富集培养,发现反硝化细菌参与了MAs(III)的厌氧脱甲基过程。随后,从富集培养中分离得到一株同时具有MAs(III)脱甲基能力和厌氧反硝化能力的芽孢杆菌Bacillus sp. CZDM1,并克隆到催化MAs(III)脱甲基的功能基因arsI。通过异源表达实验证明该基因编码的蛋白可以在反硝化条件将MAs(III)脱甲基,并且菌株仅能在反硝化条件下将MAs(III)脱甲基,在发酵条件下不具备该能力,说明厌氧条件下MAs(III)脱甲基过程与反硝化过程耦合,反硝化过程的中间产物可能为ArsI酶裂解C-As键提供含氧供体。通过生物信息学分析,发现微生物基因组中arsI 与异化硝酸盐还原基因narG 或napA 共存现象普遍。研究结果揭示了厌氧条件下MAs(III)的脱甲基过程及机制,证明了反硝化细菌在单甲基砷的脱甲基过程起重要作用(图1)。该研究结果对调控稻田土壤砷循环、防控水稻直穗病有重要指导意义。
图1. 微生物介导的稻田土壤砷甲基化与脱甲基过程
该研究结果以“Demethylation of the antibiotic methylarsenite is coupled to denitrification in anoxic paddy soil”为题目在Environmental Science & Technology在线发表。师资博士后陈川为论文第一作者,赵方杰教授为通讯作者。本项目研究得到了国家自然科学基金项目的资助。
文章链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.1c04167